En avril 1926, Dali fait son premier voyage à Paris, où il rend visite à Picasso. Lors d’un second voyage à Paris en 1929, à l’occasion du tournage du film de Buñuel Un chien andalou (Dali est co-scénariste), Miro l’introduit dans le groupe surréaliste. Dali rencontre André Breton et . . . Gala, sa future femme et égérie (Gala est alors l’épouse de Paul Eluard). Il adhère au groupe surréaliste en 1929. Dali s’intéresse alors aux théories psychanalytiques de Freud et met au point sa méthode « paranoïaque-critique ». Il peint, dans cette période, des espaces oniriques et fantasmatiques peuplés d’éléments symboliques : montres molles, béquilles, animaux fantastiques, personnages distordus. Dali participera encore aux manifestations et expositions surréalistes après son exclusion de 1939. Dali réinterprète des oeuvres célèbres, comme L'Angélus de Millet, dont il donne plusieurs versions. Breton le surnomme « Avida Dollars » !
Après la guerre civile espagnole, il s’engage politiquement derrière Franco. A partir des années 40, il déclare vouloir se rapprocher de la réalité et revient vers une expression picturale plus classique, sans négliger toutefois d’imprimer à ses oeuvres sa fantaisie personnelle. Dali se donnera en spectacle tout au long de sa carrière, mélangeant l’art et la vie, se mettant en scène à tout propos.
Il se qualifiait lui-même de «cannibale», de «mégalomaniaque» et de «pervers polymorphe», est mort dans sa ville natale en 1989.